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我校陈平教授团队在电催化研究领域取得突破性进展

发布日期:2021-09-24   查看次数:84


材料科学与工程学院 陈平)我校材料科学与工程学院陈平教授团队与澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授、中国科学技术大学刘庆华研究员、池州学院李善青博士等人合作,创新性地合成了一种负载在泡沫镍上的亚铁氰化镍(Ni2Fe(CN)6)纳米立方体电催化剂(1a)该催化剂展现了优越的尿素氧化性能,在1.35 V的极低电位下便可达到100 mA cm-2的高电流密度(1b)采用亚铁氰化镍纳米立方体驱动的尿素氧化反应替代传统氧析出反应,大大降低了电解水制氢和电化学合成过氧化氢等反应的能耗

该研究成果以“Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst”为题于20219月 20日在国际能源领域顶级期刊《Nature Energy》上在线发表(DOI : 10.1038/s41560-021-00899-2)。安徽大学为第一通讯单位,安徽大学研究生耿世奎、阿德莱德大学郑尧副教授和池州学院李善青博士为该文章共同第一作者,我校陈平教授、阿德莱德大学乔世璋教授和中国科学技术大学刘庆华研究员为文的共同通讯作者。

之前人们大多认为镍基电催化剂氧化尿素的活性物种为电催化剂表面原位氧化产生的羟基氧化镍,联合研究团队采用原位谱学表征发现本研究中的活性物种并不是羟基氧化镍,而是亚铁氰化镍纳米立方体本身,其在尿素氧化过程中表面并没有发生氧化(1c,d)。研究人员结合实验和理论计算提出了可能的尿素氧化反应路径(2)与大多数报道的羟基氧化镍为活性成分的电催化剂相比,亚铁氰化镍纳米立方体驱动的尿素氧化反应路径在脱除碳酸根(或者CO2)这一速控步骤上有着明显的能量优势同时,亚铁氰化镍纳米立方体驱动的尿素氧化过程分为氨生成和氨分解两个阶段其中Ni位点在氨生成阶段起主导作用,而Fe位点则在氨分解阶段起主导作用,NiFe双活性位点的协同作用极大提升亚铁氰化镍纳米立方体的电催化性能。本研究为开发具有高活性的尿素氧化电催化剂开辟了新的途径。

该工作得到了国家自然科学基金(21771002U1932212)、安徽省教育厅重点项目基金(KJ2019A0861)、澳大利亚研究基金(DP190103472DP160104866FL170100154) 资助,也得到了合肥国家同步辐射实验室和上海同步辐射光源实验的支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2

 


1、亚铁氰化镍电催化剂的表征(a,c,d)和催化性能结果(b, e, f, g

 


2、可能的反应机理:氨生成阶段(a, c)和氨分解阶段(b, d)


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